Основным методом борьбы возникшей организации с самодержавием стал террор, с помощью которого они рассчитывали вызвать подъем революционного движения. По неполным данным, за 19061907 гг. эсерами-«максималистами» было совершено более 50 террористических актов. В качестве объектов террора они рассматривали не только представителей власти, но и весь класс помещиков и буржуазии. В этой связи «максималисты» выделяли несколько видов террора: «центральный», «местный», «массовый», «экономический», «аграрный». Кроме террора местные группы провели в 1906 г. ряд «экспроприаций» (нападений на кассы, банки, крупных землевладельцев и т. п.), чтобы обеспечить себя средствами для ведения революционной деятельности.
В июне 1906 г. «максималисты» развернули подготовительную работу для организации покушения на П. А. Столыпина. За ним была организована слежка, оборудована сеть конспиративных квартир, паспортных бюро и мастерских по изготовлению бомб, приобретено два автомобиля, собственные конные выезды. 12 августа 1906 г. дача П. А. Столыпина на Аптекарском острове под Петербургом была взорвана тремя «максималистами», переодетыми в форму жандармских офицеров. В результате взрыва часть двухэтажной дачи была разрушена, 24 человека убито и более 30 ранено.
В ответ на это покушение, а также убийства других должностных лиц, 24 августа 1906 г. Николай II подписал «Положение о военно-полевых судах». Введение таких судов, формируемых из армейских офицеров, преследовало цель «достаточно быстрой репрессии за преступления, выходящие из ряда обыкновенных». Решения военно-полевых судов не подлежали обжалованию и приводились в исполнение в течение 24 часов с момента вынесения приговора. Как показала практика, самым распространенным приговором военно-полевых судов являлась смертная казнь.
После покушения на П. А. Столыпина Петербургское охранное отделение усилило работу по выявлению и пресечению деятельности организаций «максималистов». Были обнаружены конспиративные квартиры, лаборатории и т. п. Ряд «максималистов» задержали при выезде из России за границу. Наступление охранных учреждений на эсеров «максималистов» было предпринято по всей территории империи.
26 ноября 1906 г. на улице в Петербурге был опознан филерами и арестован руководитель Исполкома М. И. Соколов по кличке «Медведь», а через непродолжительное время Н. С. Климов, Н. П. Юдин, А. Л. Поддубовский и многие другие «максималисты».
Что касается основной партии эсеров, то, убедившись, что правительство не идет на уступки Государственной Думе, ЦК партии социалистов-революционеров уже в июне 1906 г. принял решение возобновить террор. Руководителем БО партии вновь был назначен секретный сотрудник Департамента полиции Е. Ф. Азеф, что создавало политической полиции благоприятные возможности для предотвращения покушений.
По мнению начальника Петербургского охранного отделения А. В. Герасимова, следовало создать в партии эсеров и ее БО мнение о полной невозможности террора против царя и высших чиновников правительства. В этих условиях арест членов Боевой организации не входил в планы охранного отделения. Все усилия были направлены на то, чтобы боевики постоянно шли по ложному следу и, в конце концов, измученные безрезультативностью работы, теряли веру в смысл своей деятельности. Благодаря царившей в БО строгой дисциплине, возможность бесконтрольных действий боевиков в обход Азефа была сведена к минимуму.
Однако результаты этой сложной операции оказались не совсем удовлетворительными. После ряда неудачных покушений осенью 1906 г. на заседании ЦК партии Азеф выступил с предложением прекратить «центральный террор» и распустить БО. В результате длительного обсуждения было принято решение принять отставку Азефа и солидарного с ним Савинкова, распустить БО и создать особый Боевой отряд из тех ее членов, которые выразили желание продолжить работу по террору.
После ухода Азефа и роспуска БО Департамент полиции оказался в сложном положении: террористическая работа стала вестись несколькими самостоятельными группами. Основной из них был Боевой отряд при ЦК партии во главе с Зильбербергом. Небольшая специальная группа была создана для подготовки покушения на петербургского градоначальника В. Ф. Лауница. Третий отряд был создан самостоятельно латышом А. Д. Траубергом («Карлом»).
Вновь образованные террористические группы отказались от старой тактики организации покушений, которая заключалась в длительном изучении обстановки на месте. Находясь на территории Финляндии, пользовавшейся автономными правами, они действовали короткими наездами. В конце 1906 начале 1907 гг. им удалось совершить ряд покушений, в том числе убить начальника Дерябинской тюрьмы, главного военного прокурора Павлова, петербургского градоначальника фон-дер Лауница.
Вновь образованные террористические группы отказались от старой тактики организации покушений, которая заключалась в длительном изучении обстановки на месте. Находясь на территории Финляндии, пользовавшейся автономными правами, они действовали короткими наездами. В конце 1906 начале 1907 гг. им удалось совершить ряд покушений, в том числе убить начальника Дерябинской тюрьмы, главного военного прокурора Павлова, петербургского градоначальника фон-дер Лауница.
Петербургское охранное отделение первоначально не располагало внутренней агентурой во вновь созданных террористических организациях и не могло пресечь их деятельность. Но через определенное время через Азефа и других внутренних агентов удалось собрать информацию о местонахождении групп, данные на многих террористов, включая описание их внешности.
В октябре 1907 г. политическая полиция получила разрешение проводить соответствующие мероприятия на территории Финляндии, после чего были проведены обыски и аресты террористов как на финской территории, так и непосредственно в Петербурге. Последние «летучие» отряды эсеров-террористов были уничтожены.
Первая русская революция закончилась победой правительственных сил. Большую роль в подавлении революционных выступлений сыграло то обстоятельство, что в 19051907 гг. более 70 % губерний страны были объявлены на положении «чрезвычайной» и «усиленной» охраны.
По воспоминаниям А. В. Герасимова, в течение зимы 19081909 гг. в Петербурге не существовало ни одной типографии, не выходило ни одной нелегальной газеты, не работала ни одна революционная организация. Значительный моральный удар по партии эсеров нанесло разоблачение провокаторства Азефа.
Как следствие, все попытки руководства партии эсеров возродить систематический террор заканчивались неудачей.
После революции Особый отдел Департамента полиции МВД стал уделять больше внимания аналитической работе. События 19051907 гг. показали, что основную опасность для существующего режима представляют не столько террористы, сколько массовое общественное и революционное движение. Поэтому, подавив открытые выступления и разгромив наиболее крупные и активные революционные организации, охранные отделения в период так называемого «успокоения страны» стремились взять под плотный контроль не только революционные партии, но и все слои населения, профсоюзные и общественные организации, которые могли представлять потенциальную опасность для самодержавия.
В 19081911 гг. появился целый ряд циркуляров Департамента полиции о приобретении секретной агентуры среди рабочих железных дорог, студенчества, о принятии мер по агентурному освещению просветительских организаций и т. п.
Внимание охранных отделений в этот период начинают привлекать также армия и флот.
Период «успокоения страны» оказался вопреки ожиданиям царского правительства относительно коротким. Отсутствие элементарных гражданских прав и свобод, безудержная эксплуатация и беззащитность перед администрацией предприятий толкали рабочих и другие слои населения на новые выступления. Политическая полиция, несмотря на все предпринимавшиеся ею усилия, по объективным причинам не могла предотвратить возникновение новой революционной ситуации.
Расстрел 4 апреля 1912 г. на Ленских золотых приисках бастующих рабочих, в результате чего было убито и ранено 520 человек, вызвал протесты по всей России. Забастовки, митинги и уличные демонстрации охватили многие губернии. 1 июля 1912 г. вспыхнуло восстание нескольких саперных рот, дислоцировавшихся вблизи Ташкента.
В последующие месяцы революционное движение продолжало усиливаться. Будучи не в силах остановить массовые выступления обычными методами, царская администрация перешла к жестким карательным мерам. 20 июня 1914 г. войска и полиция открыли огонь по 20-тысячной демонстрации бакинских рабочих. 3 июля 1914 г. был расстрелян митинг рабочих Путиловского завода в Петербурге. 8 июля в Петербурге забастовали почти все крупные заводы, остановилось трамвайное движение. В этот же день была объявлена всеобщая забастовка в Москве, поднялись другие регионы страны.
Стремясь взять под контроль ситуацию, власти объявили почти все промышленные губернии на военном или особом положении. Политическая полиция произвела массовые аресты, были запрещены или разогнаны профсоюзы, закрыты рабочие клубы, запрещен выпуск многих оппозиционных газет. Однако, несмотря на принимаемые полицией меры, ситуация стремительно обострялась и, если бы не начало 19 июля 1914 г. Первой мировой войны, страна могла оказаться на пороге новой революции.
Последовавший вслед за вступлением России в войну всплеск патриотизма на какое-то время заглушил существовавшие в стране противоречия. Департамент полиции и органы политического сыска на местах получили передышку. Они использовали ее для того, чтобы разгромить актив революционных организаций, а также осмыслить итоги своей борьбы с революционным движением.
В 19141915 гг. органам политического сыска удалось нанести ряд чувствительных ударов такому серьезному противнику, как РСДРП. Полиция арестовала, в частности, всех членов Русского бюро ЦК РСДРП, выбранных на Пражской конференции. В ссылках и тюрьмах оказались Ф. Э. Дзержинский, В. В. Куйбышев, Я. М. Свердлов, И. В. Сталин и многие другие видные деятели РСДРП. В стадии кризиса в этот период находились и партии эсеров, анархистов.
Однако ход военных действий, тяжелые поражения русской армии постепенно изменили отношение к войне со стороны не только пролетарских масс, но и правящих классов. Недовольство царским правительством и его политикой, которую формировали бездарные личности, охватило все слои общества. В течение 1916 г. экономическое и военное положение страны продолжало ухудшаться. Правительство и придворные круги испытывали серьезные колебания. В поисках выхода из охватившего страну кризиса император и его окружение лихорадочно меняли состав правительства, в том числе министров внутренних дел, что негативно сказывалось на работе политической полиции.