Про лаврський домитрополичий період діяльності Петра Могили відомо відносно небагато. Але немає жодних сумнівів у тому, що він, очоливши найпрестижніший у словянському світі православний монастир, розгорнув надзвичайно енергійну працю як з відродження Києво-Печерської лаври, так і реформування УБПЦ у недалекій перспективі, тим паче, що до цих планів цілком прихильно поставився тодішній митрополит Йов Борецький. Слід відзначити, що нерідко між Софією (резиденцією київських митрополитів) та Лаврою існували розбіжності. До честі митрополита Іова Борецького й архімандрита Петра Могили вони поклали край цій нездоровій тенденції та спільно взялися за невтомну працю на благо Православної Церкви. (Пізніше, уже в новій якості, Петро Могила започаткує важливу традицію: київський митрополит буде одночасно й архімандритом лаври). Старіючий Іов Борецький без сумніву вбачав саме в Петрі Могилі свого майбутнього спадкоємця і небезпідставно сподівався на його провідну роль у реформуванні УБПЦ. Однак цю титанічну роботу неможливо було здійснити одній людині, не маючи надійних помічників. Усвідомлюючи це, молодий архімандрит почав гуртувати довкола себе енергійних та висококультурних сподвижників.
Серед найперших з них бачимо Сильвестра Косова, який стане спадкоємцем Петра Могили на митрополичому престолі, Йосифа Тризну, який стане спадкоємцем на печерському архімандритстві, Афанасія Кальнофойського, Павла Домжів-Лютковича, Філофея Кизаревича та багатьох інших. Добираючи кадри, Петро Могила брав до уваги їхню ревність у вірі православній, високі професійні якості як науковців, педагогів тощо. Добираючи у своє близьке й дальше оточення гідних осіб, Петро Могила не менш рішуче заходився очищати лави чернецтва від тих, хто прийняв постриг не за покликом душі, не з прагнення щирого служіння Богу, а з інших міркувань, переважно меркантильних. Від цього баласту у Лаврі Петро Могила звільнився дуже швидко. 1629 року новий архімандрит із-поміж 80 лаврських ченців залишив тільки 18! Прагнучи поставити освіту православного духовенства на належну висоту, Петро Могила першим серед українських православних діячів не тільки звернувся до здобутків європейської зарубіжної культури, але й пересадив 'їх на український ґрунт, запроваджуючи школи західного типу. Готуючи ґрунт для відкриття свого колегіуму, він послав декого з монахів навчатися за кордон, сплачуючи всі видатки своїм коштом, а 1631 року він уже відкрив колегіум при Києво-Печерській лаврі, також відродив лаврську типографію, значно збільшив бібліотеку. Він підкреслював важливість освіти у житті і Церкви в цілому, і конкретного храму чи монастиря. Уже тоді він поставив за мету здійснити великі книжкові проекти: видання Служебника (про що йшлося вище), Требника, Києво-Печерського Патерика і перевидання Острозької Біблії тощо. Ці грандіозні плани могли бути виконані тільки протягом тривалого часу і за допомогою сподвижників. Природно реалізація плану розпочалась з прославлення Лаври, де він був архімандритом. Косов видав «Раїегікоп» (1635), де не тільки подав житія лаврських святих, але й вдало полемізував з іновірцями, що заперечували святість обителі. Кальнофойський видав «Тератургіум» (1638), який став першим друкованим історико-краєзнавчим твором, своєрідним путівником Лаврою для численних паломників. У ньому, як і творі Косова «Патерикон» підкреслювалася безперервність звязку історії України від доби Київської Русі. Надзвичайне значення мали твори власне Петра Могили, зокрема «Літургіаріон, си есть Служебник» (1629) та «Крест Христа Спасителя й кождого человіка» (1631), «Номоканон» (1629).
Багато полемічних та літописних творів залишилися в рукописі, а деякі з них (насамперед полемічний «Літос») було надруковано наприкінці ХІХ ст. Невдовзі перед смертю, 1646 року з-під пера митрополита вийшла ще одна надзвичайно важлива книга «Требник». На її сторінках було уніфіковано чини та обряди Православної Церкви. Характерно, що в творах святителя і його сподвижників виразно відчувається прагнення сформувати українську літературну мову.
Нереалізованим амбітним проектом Петра Могили була мрія про переклад словянською мовою і публікацію Житій святих.
2.03.1631 р. помер київський митрополит св. Іов Борецький. Боротьба за митрополичий престол виявилася гострою, бо зіштовхнулися дві основні течії у православному середовищі, які очолювали Петро Могила та Ісайя Копинський, прихильник орієнтації на Московію. Ця боротьба тривала на тлі міжкоролівя (30.04.1632 р. помер король Речі Посполитої Сигізмунд ІІІ фанатичний католик). Православні делегували на елекційний сейм Петра Могилу, який блискуче упорався з покладеним на нього завданням і, спираючись на нового короля Владислава IV, домігся легалізації вищої ієрархії УПБЦ. Це був надзвичайно великий успіх православних українців та білорусів, нарешті після понад двадцятирічного періоду гонінь і напівлегального існування УПБЦ була визнана королем Речі Посполитої, що значно розширило можливості подальшої боротьби за повноправне існування. Тільки за те, що завдяки організаторській діяльності Петра Могили насамперед було досягнуто легалізації православної ієрархії, його імя має бути навічно вписане золотими літерами в історію УБПЦ. Православна церква дістала сподіване полегшення свого становища, тепер стало можливим досягти у судовому порядку повернення забраних уніатами храмів, монастирів, церковних маєтностей. Це й визначило долю митрополичого престолу, заслужено посів Петро Могила у березні 1633 р. Копинський же, виявивши пасивність у боротьбі за віру православну, якого не сприймав ані король, ані уряд Речі Посполитої, змушений був поступитися, і врешті переїхав на Сіверщину.
Святитель розумів ненормальність розколу українського народу і запропонував перспективний шлях виходу з кризи, зокрема створення Київського Патріархату, фактично здобуття автокефалії. Але смерть святителя, а потім війни не дали можливості реалізувати цей величний намір.
Петро Могила продовжував наводити лад в УБПЦ, не зупиняючи темпу реформи. Характерно, що ця реформа була всебічною і не було жодної ділянки церковного життя, що їх не охопив би митрополит своєю невсипущою енергією і працею. Історик Іван Власовський назвав головні напрями реформаторської діяльності Петра Могили: «церковні собори; школи й духовна освіта, розвиток православної богословської науки; церковне богослужіння й видання богослужбових книг; будова й реставрація православних святинь; монастирське життя; праця православних братств, все це було предметом піклування митрополита».
Петро Могила створив також Духовну консисторію як потужний апарат для поширення впливу влади митрополита, надійного контролю над духовенством і насамперед дієвого церковного суду. З її допомогою він рішуче взявся за піднесення внутрішньо-церковної дисципліни, очищення лав духовенства від осіб, які вели аморальний спосіб життя, виявляли елементарний непослух своїм зверхникам.
1632 року він обєднав Братську школу і Лаврський колегіум. Так виникнув навчальний заклад, який 1658 року здобув право називатися Академією (її знали як Києво-Могилянську). Тут відзначимо тільки, що цей православний навчальний заклад мав скласти гідну конкуренцію католицьким (і таки склав її), взорував на єзуїтські зразки. Тут використовувалися програми єзуїтських колегіумів, підручники, певні традиції, зокрема традиція шкільних вистав. Митрополит уперше запровадив у програми навчання польської та латинської мов крім звичних церковнословянської та грецької. Влучно підмітив вдалий спосіб викладання в КМА відомий історик
Ігор Шевченко: «Не дивно, що колегія Могили багато що перейняла від єзуїтської системи навчання з ворогом потрібно було боротися його ж зброєю». КМА стала знаменитим центром духовного життя, науки та освіти не тільки України, але й усього православного світу. Подібні колегіуми він заснував у Вінниці, Гощі, Кременці, Більську (ці через несприятливі умови занепали по смерті святителя), в Яссах. Дивно, що енергії митрополита вистачало не тільки на Україну й Білорусь, але на Молдавію та Валахію!
Винятково важливою у вселенському масштабі була діяльність митрополита у справі систематизації православного вчення. 1640 року скликав церковний Собор, що завжди був неординарною подією в житті Церкви. Далеко не кожному митрополиту вдавалося скликати в ті часи помісні собори, що вимагали і ретельної підготовки, і великих коштів. На цьому Соборі головним питанням було ухвалення Катехізису Петра Могили та Ісайї Трофимовича-Козловського. його було спішно перекладено латиною і послано константинопольському патріарху Парфенію І. Останній зрозумів колосальне значення цієї книги і тому вжив заходів, щоб проект Петра Могили був розглянутий на Собор в Яссах. Дещо доповнений він був затверджений усіма православними патріархами (крім московського) 1643 року. Потім твір неодноразово перевидавався і по суті діє у нині у Православній Церкві. Необхідно було створити «Требник», тобто виклад молитов, священодій, чинопослідувань, що стосуються виконання різноманітних таїнств і треб (хрещення тощо). Ця книга стала останньою прижиттєво виданою книгою Петра Могили. Він устиг побачити її у видрукуваному вигляді на власні очі буквально перед смертю. Але книзі судилося довге життя. Вона була в активному обігу ще у ХІХ ст., стала основою новіших видань. Ще важливіший проект видання Біблії він, на жаль, не здійснив.
Ще 1645 року київський митрополит почувався досить добре. Він навіть подорожував до Ясс, де молдавський господар Василь Лупу видавав свою старшу доньку Марію (сестру Роксанди, яка потім стане дружиною Тиміша Хмельницького) заміж за князя Януша Радзівіла.
Але через певний час святитель тяжко захворів. Це сталося принаймні в останній рік його життя. Імовірно це була якась серцева хвороба. Відчуваючи близьку смерть, Петро Могила уклав заповіт. Майже все своє особисте майно він заповів насамперед Богоявленському Братському монастиреві та КМА, потім Києво-Печерській лаврі та Софійському собору, православним монастирям та шпиталям, а відносно невелику його частину братові Мойсею Могилі, в своєму духівникові, о. архідияконові Родіону, цирульнику (лікарю) Росохацькому, слугам, звісно залишив гроші на свій похорон. Своє тіло він просив поховати у Києво-Печерській лаврі, «при лівому крилосі між стовпами». Петро Могила помер проти ночі 11(1) січня 1647 р., проживши всього 50 років.